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            臭氧產品
            首頁 > 臭氧知識 > 臭氧應用 > 低溫下MgO催化臭氧化降解氨氮效果研究
            2020-09-08????來源:http://www.mysticalroads.com/???瀏覽量:????
            低溫下MgO催化臭氧化降解氨氮效果研究
                   氨氮污染是水處理中普遍存在的問題.自然水體中的氨氮主要來源于石油化工、有色金屬化學冶金、化肥、味精、肉類加工和養殖等工農業部門排放的廢水(何巖等, 2008), 以及農業灌溉、動物排泄物和垃圾滲濾液等.水中的氨氮以銨根(NH4+)和游離氨(NH3)兩種形式存在(Cheng et al., 2015), 其比例隨水溫和pH值的變化而變化.氨氮易被微生物氧化成硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮, 不僅會消耗水中的溶解氧, 且對水生生物和人體也有毒害作用(Tang et al., 2011);另外, 氨氮還是導致水體富營養化的因素之一.因此, 需嚴格控制水中氨氮含量.
             
                   目前, 處理水中氨氮的方法主要有離子交換法(Tang et al., 2011)、生物處理法和化學氧化法等.其中, 生物脫氮技術是去除原水中氨氮 很有效、 很經濟的方法, 已被廣泛應用, 但其對溫度、pH、營養物質等條件敏感, 尤其在冬季低溫條件下, 生物作用受到嚴重抑制(Khuntia et al., 2013), 從而導致生物脫氮效率較低, 因此, 低溫控制氨氮的研究受到人們的關注.
             
                   化學氧化法是一種重要的低溫除氨方法, 臭氧氧化法是其中之一.臭氧作為一種相對安全的消毒劑和氧化劑已被廣泛用于水處理中, 其對氨氮有一定的氧化能力(Singer et al., 1975), 且低溫時臭氧的溶解性和有效利用率較高, 因此, 臭氧氧化除氨有可能成為低溫化學除氨的一種有效途徑.O3及其產生的·OH與氨氮的反應方程式分別如式(1)~(2)(Singer et al., 1975)和式(3)~(6)(Chen et al., 2018)所示.
             
                   目前, O3氧化氨氮主要存在速率慢、需在堿性介質中進行(Schroeder et al., 2011)、總氮去除率低(氧化產物多數為硝氮)和反應機制尚不明確等問題.催化臭氧化技術具有去除效率高、能耗低等優點(Ichikawa et al., 2014), 因此, 催化臭氧化有可能成為控制水中氨氮的有效方法(劉永等, 2005).近年來, 一些學者對MgO催化臭氧除氨過程進行了研究, 普遍認為其適宜溫度為50~60 ℃, 甚至更高.例如, 郭琳等(2017)研究了MgO催化臭氧降解氨氮過程, 發現60 ℃時2 h內氨氮去除率為96%;Chen等(2018)研究發現, 在50 ℃時MgO催化臭氧化氨氮的去除率能達到92.2%.催化氧化除氨更可能的應用條件是常溫或者低溫, 以彌補低溫等條件限制而導致的生物除氨的不足, 但至今尚未見相關報道.同時, 以上研究未能探明MgO催化臭氧降解氨氮的反應機制和關鍵控制因素.因此, 本文在研究O3低溫(10 ℃)氧化降解氨氮效率并探討其機制的基礎上, 考察低溫下MgO催化臭氧化降解氨氮的效果, 并對其反應機制進行研究.
             
            材料與方法(Materials and methods)
            1) 試劑和儀器
            所用試劑NH4Cl、NH4(SO4)2、MgCl2·6H2O、濃氨水、KI、叔丁醇等均為分析純;所用水為實驗室制超純水;臭氧發生器采用純氧氣源.
             
            2) 催化劑(MgO)制備
            采用沉淀法制備MgO, 具體操作為:向1 mol·L-1 MgCl2·6H2O溶液中邊攪拌邊加入1 mol·L-1氨水至pH=10, 繼續攪拌一段時間后靜置20 min, 倒去上清液, 將沉淀過濾, 固體用純水清洗3遍, 100 ℃烘干至恒重, 磨碎成粉末, 置于馬弗爐中500 ℃焙燒4 h.
             
            3) 材料表征
            采用X射線粉末衍射儀(X′Pert PRO MPD)對MgO粉末進行結晶度和晶粒大小的分析, 具體參數為:Cu Kα, 波長1.540 nm, 管電壓40 kV, 掃描角度5°~90°;采用X射線光電子能譜儀(ESCALAB250Xi)對MgO粉末進行表面元素組成分析, 具體參數為:Al Kα激發源, 發射功率250 W, 通過能量90 eV和35.75 eV分別用于寬程掃描和窄掃描, 能量分辨率0.8 eV, 靈敏度80 kCPS, 角分辨45°, 分析室真空度2.9×10-7 Pa, 實驗得到的元素電子結合能以C 1s(285.0 eV)進行校正.
             
            4) 臭氧氧化實驗
            臭氧發生器出口連接氨氮氧化反應瓶(250 mL, 含50 mg·L-1NH4Cl溶液), 開啟磁力攪拌器使反應過程中臭氧與氨氮廢水充分接觸, 分別于0、15、30和60 min時取樣測定氨氮、硝氮等含量;并連接KI吸收瓶處理尾氣中的臭氧.
             
            5) 分析方法
            臭氧濃度測定采用靛藍法(蔣麗春等, 2011), 氨氮含量測定采用納氏試劑分光光度法(2010)、離子色譜法(Michalski et al., 2006), NO3--N含量測定采用紫外分光光度法(2007)、離子色譜法(Michalski et al., 2006).
             
             
            結論(Conclusions)
            1) pH是影響臭氧除氨和催化臭氧化除氨的重要因素, 不僅會影響溶液中NH3與NH4+的比例和O3氧化氨氮的速率, 還會影響氧化產物的種類, 從而影響脫氮效果.
            2) MgO具備很強的催化臭氧化降解氨氮的能力.氨氮被催化降解的主要途徑為O3直接氧化NH3, 僅一部分通過O3氧化Cl-而生成的ClOx-(x=1、3)氧化NH4+, 進而生成氣態產物N2和N2O實現.
            3) MgO催化臭氧化的機制主要包括:①MgO部分溶解生成Mg(OH)2及表面強堿性位發生如O2-+H2O→2OH-的反應使溶液pH升高, 催化O3直接氧化NH3的反應;②MgO表面同時吸附NH3和O3在其表面發生反應, 反應完成后不斷釋放活性位點再進行下一次吸附降解.
            4) 在0~20 ℃的溫度區間, 溫度越高, 氨氮的催化臭氧化去除率越高;即使在低溫(0~10 ℃)下, MgO催化臭氧化除氨仍保持了較高的效率.

            來源:陳璐 , 劉海龍 , 吉力 , 李煥峰     
            1. 山西大學環境與資源學院, 太原 030006;
            2. 山西省環境監測中心站, 太原 030002

            標簽:催化臭氧化(1)降解氨氮(1)


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